Η Μαίρη Αλεξοπούλου συμμετείχε στα καλλιστεία του 1961. Έκανε σημαντική καριέρα ως τραγουδίστρια κι εμφανίστηκε σε 2 ελληνικές ταινίες: «Νυχτοπερπατήματα» και «Φίφης ο ακτύπητος».
H ζωή της χωρίστηκε σε δύο περιόδους: Σε εκείνη που τραγουδούσε μέχρι τα 43 της χρόνια στις πίστες και σε αυτήν που έζησε μέχρι σήμερα στο μοναστήρι.
Η Μαίρη Αλεξοπούλου δούλεψε σε όλα τα μεγάλα μαγαζιά της εποχής, κοντά σε μεγάλα ονόματα όπως ο Γιάννης Πουλόπουλος,ο Γιάννης Βογιατζής, ο Φίλιππος Νικολάου, ο Ρόμπερτ Ουίλιαμς, η Μπέσυ Αργυράκη. Μεγάλη της επιτυχία ήταν “Η Μπάμπολα” (1968).
Το 1986 πήρε την απόφαση να γίνει μοναχή, έπειτα από τον τραγικό θάνατο της 18χρονης κόρης της σε τροχαίο δυστύχημα δύο χρόνια πριν, και έκτοτε ονομαζόταν Θεονύμφη.